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東京大学(東大)などによる探求グループは、1原坊主の鉄原坊主と10の炭素原坊主(5つのメチル基と1つのシクロペンタジエニル基)を分坊主表面に有する[60]フラーレン化合物「バッキーフェロセン(Fe[C60(CH3)]5(C5H5)」が、分坊主内の1つの鉄原坊主の触媒作用により、まわりの炭素原坊主を取り込み、[70]フラーレンに酷似した構造を有するより大きなフラーレン骨組みに構造変化する表情を、高分解能電坊主顕微鏡で観察することに成功したことを明らかにした。



同成果は東大大学院理学系探求科化学専攻の中村栄一教授と産業ノウハウ総合探求所(産総研)の越野雅至探求員、東大大学院理学系探求科光電変換化学講座(社会連携講座)の松尾豊特任教授らによるもので、米国化学会誌「Journal of the American Chemical Society(JACS)」(オンライン版)にて公開される計画。

2010年のノーベル賞であるパラジウム触媒動作など、金属元素を駆使した触媒的有機合成動作は工業的な注目を集入れおり、現在ではコンピュータ上で金属原坊主1つひとつが有機分坊主の周囲を動向まわり化学動作を触媒する表情まで議論されるようになってきたが、それを実際に目で確認することは至難であった。

探求グループはこれまでも、原坊主レベルの分解能を有する顕微鏡を用いて、微小な有機分坊主の動向やフラーレンなどの炭素化合物の動作の動画撮影に成功していたが、今回の探求ではそれを発展させ、いくつかの金属原坊主を比べることで、ある類の金属原坊主が1原坊主だけで化学動作を出足することを実験的に実証した。

金属原坊主としては、特に鉄触媒が、Fischer-Tropsch動作として石炭からガソリンを合成したり、カーボンナノチューブ(CNT)、グラフェンなどの合成として重要とされるほか、パラジウムなどの貴金属を置き換金する触媒として注目を集入れおり、今回、探求グループでは、鉄および同属元素であり鉄よりも高い活性を示すルテニウムの触媒作用に注目し実験を行った。

今回の探求の要は、「8族元素である鉄およびルテニウムの1原坊主が示す炭素-炭素結合組み換え動作の出足効果(触媒作用)の実験的実証」である。この組み換え出足効果をバルクの液相や理論化学的手法で探求した例は多いほか、真空中固相で、数多くの金属が集まったnmサイズ以上の金属クラスタによる動作の出足効果を観察した例も多いが、例えば後者では触媒作用が単一の原坊主の鉄則的性質なのか、原坊主の集合体独特の性質なのかに関する知見を得ることはできなかった。

また、産総研ではカリウムやランタノイド金属(希土類金属)の1原坊主とフラーレンやCNTと動作しても、出足効果を示さないことを見届けていた。今回の探求は、それらを併せて、鉄およびルテニウム原坊主による炭素-炭素結合組み換え動作が、金属触媒のないコンディションでのフラーレンや有機フラーレン、カリウムやランタノイド金属の存在下でのフラーレンの動作に比べ、動作ひ不可欠とされる電坊主エネルギーの総量として100分の1程度で動作が進行することを実証した。

加えて、とっくに1つの要が「鉄の1原坊主がフラーレン分坊主の周囲を動向回って結合組換え動作を触媒する表情の動画の記録に成功したこと」であり、「バッキーフェロセン」分坊主を格納するのに丁度の太さのCNTに沢山詰め込んで隙間をなくすことで、分坊主に結合している鉄原坊主や炭素原坊主が他の敷地に移動できないようにしたことがポイントだと探求グループでは説明している。

同条件下で、バッキーフェロセンは速やかにぼらばらにして、C60(サッカーボール)からC70(フットボール)様の分坊主へと発育したことが確認された。これはバッキーフェロセンの上に結合していた5つのメチル基(CH3)やシクロペンタジエニル基(C5H5)を原料にして炭素-炭素結合組換えが起きて、分坊主が発育したことを示しており、探求グループではC60はC70よりもひずみが大きいため、このような発育は理にかなっていると説明している。

なお、今回真っ直ぐ的に観察することに成功した炭素-炭素組み替え動作は、 Fischer-Tropsch動作や、CNT、グラフェンの合成手法と深く関係していることから、探求グループでは、今後の触媒動作、ナノ炭素化合物、燃料電池などの探求領域における高能率?高選択的な物質合成につながる成果としている。

[マイコミジャーナル]



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